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2026年5月20日,國際期刊《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》在線發(fā)表了題為“Sequential Dynamic Covalent Anchoring of Liquid Metal-Biomass Aerogels for Efficient Solar Desalination”的研究論文。該研究創(chuàng)新性地提出了一種順序動態(tài)共價錨定策略,通過可逆的席夫堿反應(yīng),將多巴胺包覆的鎵基液態(tài)金屬納米液滴(PDA@GLM)錨定到含有醛基的微纖化纖維素(MFC)骨架上,成功構(gòu)建了分級多孔的復合氣凝膠。該方法不僅解決了液態(tài)金屬在親水性纖維素網(wǎng)絡(luò)中難以穩(wěn)定固定的難題,還通過動態(tài)共價界面精確調(diào)控了界面水狀態(tài)。光譜分析表明,該界面有效破壞了水的氫鍵網(wǎng)絡(luò),將中間水/自由水比值提高至2.40,使等效蒸發(fā)焓顯著降低至約540 J/g。得益于此,該氣凝膠在1倍太陽光照下實現(xiàn)了7.25 kg·m?2·h?1的蒸發(fā)速率和99.81%的光熱轉(zhuǎn)換效率,同時在長期運行中表現(xiàn)出優(yōu)異的抗鹽自清潔能力和穩(wěn)定的淡化性能,室外日淡水產(chǎn)量達11.48 kg/m2。《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》是美國化學會(ACS)旗下在可持續(xù)化學與工程領(lǐng)域的權(quán)威期刊,重點關(guān)注綠色化學、生物質(zhì)資源、能源與環(huán)境交叉學科。該研究突破了傳統(tǒng)依賴結(jié)構(gòu)設(shè)計或輸運調(diào)控來抑制鹽結(jié)晶的思路,通過動態(tài)共價界面工程將液態(tài)金屬與生物質(zhì)氣凝膠穩(wěn)定集成,并首次在同一體系中同時實現(xiàn)了高效光熱轉(zhuǎn)化、界面水活化與長效抗鹽,為下一代耐用型太陽能海水淡化蒸發(fā)器的設(shè)計提供了全新的分子工程范式。
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.6c01817
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高效界面太陽能蒸發(fā)為解決全球淡水短缺問題提供了一種有前景的方案。然而,開發(fā)同時具備強機械穩(wěn)定性和有效調(diào)控界面水狀態(tài)的蒸發(fā)材料仍然是一項重大挑戰(zhàn)。本文報道了一種反應(yīng)性骨架介導的順序錨定策略,用于構(gòu)建分級生物質(zhì)氣凝膠。利用多巴胺包覆的鎵基液態(tài)金屬(PDA@GLM)納米液滴與含有潛醛基的微纖化纖維素(MFC)之間的可逆席夫堿相互作用,我們成功制備了PDA@GLM/MFC復合氣凝膠。該動態(tài)共價界面不僅能夠?qū)LM牢固錨定在纖維素網(wǎng)絡(luò)中,還能夠精準調(diào)控界面水狀態(tài)。光譜分析表明,所設(shè)計的界面有效破壞了體相水的氫鍵網(wǎng)絡(luò),將中間水/自由水比值提高至2.40,并將等效蒸發(fā)焓顯著降低至約540 J/g。得益于這些結(jié)構(gòu)和熱力學優(yōu)勢,PDA@GLM/MFC氣凝膠在1倍太陽光照下實現(xiàn)了7.25 kg·m?2·h?1的太陽能驅(qū)動蒸發(fā)速率和99.81%的光熱轉(zhuǎn)換效率。此外,該蒸發(fā)器在高鹽環(huán)境中表現(xiàn)出優(yōu)異的抗鹽和自清潔能力,室外測試中淡水日產(chǎn)量達到11.48 kg/m2。這項工作提供了一種將液態(tài)金屬與生物質(zhì)骨架相結(jié)合的可擴展策略,并通過對動態(tài)共價界面的工程化設(shè)計,為開發(fā)耐用、高性能的太陽能蒸發(fā)器提供了新思路。
全球淡 水短缺已成為可持續(xù)發(fā)展面臨的重大挑戰(zhàn),海水淡化是增加淡水供應(yīng)的重要途徑。太陽能驅(qū)動的界面蒸發(fā)(SDIE)因節(jié)能環(huán)保而受到廣泛關(guān)注,其中三維多孔生物質(zhì)基氣凝膠(如微纖化纖維素MFC)因其分級孔隙結(jié)構(gòu)和低熱導率成為理想骨架。然而,為實現(xiàn)高效蒸發(fā),需要將光熱組分引入多孔骨架。鎵基液態(tài)金屬(GLM)因其流體可變形性、等離激元響應(yīng)和非揮 發(fā)性成為有潛力的光熱材料,但將其穩(wěn)定整合到親水性纖維素氣凝膠中面臨巨大挑戰(zhàn):GLM表面張力高、潤濕性差,傳統(tǒng)物理共混或涂覆方法易導致相分離和液滴流失。此外,除了光熱轉(zhuǎn)化和熱局域化,如何通過界面化學調(diào)控水的氫鍵網(wǎng)絡(luò)以降低蒸發(fā)焓也是提升蒸發(fā)性能的關(guān)鍵。因此,亟需發(fā)展一種既能穩(wěn)定錨定液態(tài)金屬又能調(diào)控界面水狀態(tài)的策略。
順序動態(tài)共價錨定策略
界面水狀態(tài)精準調(diào)控
高效太陽能蒸發(fā)性能
優(yōu)異抗鹽自清潔能力
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圖1. (a)PDA@GLM/MFC氣凝膠的設(shè)計與合成示意圖。(b)氣凝膠蒸發(fā)器中蒸發(fā)過程示意圖。
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圖2. (a)GLM及PDA@GLM納米液滴的SEM圖像;(b)DA、GLM及PDA@GLM納米液滴的FT-IR光譜;(c)GLM及PDA@GLM納米液滴的 XPS 譜圖;(d)PDA@GLM納米液滴的C1s XPS 譜與N1s XPS 譜;(f)DA、GLM及PDA@GLM納米液滴在1小時光照下的表面溫度變化曲線;(g)DA、GLM及PDA@GLM納米液滴在1小時光照下的紅外熱像圖。
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圖3.圖片分別為:(a) MFC;(b) PDA@GLM / MFC;(c) PDA / MFC;(d) GLM / MFC;(e) PDA@GLM / MFC、PDA@GLM及MFC的 XPS 譜圖;(f) PDA@GLM / MFC與(g) MFC的C 1s XPS 譜圖;(h) PDA@GLM / MFC的N 1s XPS 譜圖;(i) PDA@GLM / MFC的Ga 2p XPS 譜圖;(j) 不同材料的 FTIR 譜圖。
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圖4. (a)不同尺寸PDA@GLM/MFC材料的顯微照片。(b)不同材料在水和空氣中承受80%應(yīng)變時所能耐受的壓力。(c)各樣品的吸收光譜。(d)干燥蒸發(fā)器在1小時太陽光照下的表面溫度變化曲線。(e)濕潤蒸發(fā)器在1小時太陽光照下的表面溫度變化曲線。(f)不同濕潤樣品在1小時太陽光照下表面溫度的紅外圖像。(g)蒸發(fā)器在1小時太陽光照下經(jīng)歷五次循環(huán)加熱與冷卻過程中的溫度變化曲線。(h)PDA@GLM/MFC材料的N?吸附-脫附等溫線及孔徑分布曲線。
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圖5.(a)自制太陽能蒸發(fā)器系統(tǒng)用于水蒸發(fā)測量的示意圖。(b)不同蒸發(fā)器在1小時太陽光照下的水質(zhì)量變化。(c)不同蒸發(fā)器的太陽能驅(qū)動蒸發(fā)速率及太陽能至水蒸氣轉(zhuǎn)化效率。(d)純水與PDA@GLM/MFC材料在不同時間點于1小時太陽光照下的紅外熱成像圖像。(e)PDA@GLM/MFC材料的水接觸角行為特征。(f)PDA@GLM/MFC中水蒸發(fā)過程的差示掃描量熱(DSC)曲線。(g)PDA@GLM/MFC中三種界面水態(tài)的示意圖。(h)PDA@GLM/MFC中水分子的拉曼光譜擬合曲線。
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圖6.(a)不同尺寸PDA@GLM/MFC蒸發(fā)器的太陽能驅(qū)動蒸發(fā)速率。(b)不同鹽度范圍內(nèi)PDA@GLM/MFC蒸發(fā)器的蒸發(fā)質(zhì)量損失。(c)PDA@GLM/MFC氣凝膠表面自清潔性能測試。(d)對PDA@GLM/MFC蒸發(fā)器的蒸發(fā)穩(wěn)定性進行了十次連續(xù)循環(huán)實驗。(e)PDA@GLM/MFC蒸發(fā)器在模擬海水中的蒸發(fā)質(zhì)量損失。(f)純化前后海水中四種主要離子濃度變化。(g)純化前后海水鹽濃度變化。(h)蒸發(fā)器在強酸和強堿溶液中的性能變化,以及測試紙與pH計監(jiān)測結(jié)果在酸堿溶液純化前后的對比。
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圖7. (a)室外太陽能蒸發(fā)裝置的照片;(b)在3.5 wt% NaCl溶液中進行室外蒸發(fā)時,環(huán)境溫度和相對濕度從09:00到17:00的變化;(c)室外運行期間(09:00–17:00)PDA@GLM/MFC的逐小時平均太陽能驅(qū)動蒸發(fā)速率;(d) 28天室外測試中的日均太陽能驅(qū)動蒸發(fā)速率;(e)室外太陽能驅(qū)動蒸發(fā)過程中蒸發(fā)器表面的紅外熱圖像;(f)使用等電極間距的多用表評估脫鹽后的水質(zhì);(g) PDA@GLM/MFC氣凝膠在水中經(jīng)過100次60%應(yīng)變壓縮循環(huán)后的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線。
總之,本研究展示了一種開創(chuàng)性的順序動態(tài)共價錨定策略,用于將液態(tài)金屬與生物質(zhì)衍生的纖維素氣凝膠相結(jié)合,實現(xiàn)高效的太陽能海水淡化。PDA殼層賦予了GLM納米液滴更好的分散性、增強的光熱響應(yīng)以及反應(yīng)性氨基,使其能夠穩(wěn)定地滲透到醛基功能化的MFC骨架中。隨后PDA@GLM與氧化MFC之間的席夫堿偶聯(lián)反應(yīng)生成了動態(tài)錨定的復合界面,顯著提高了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和界面功能性。因此,PDA@GLM/MFC氣凝膠表現(xiàn)出顯著增強的機械強度、高寬帶太陽能吸收、高效的熱局域化以及有利的水狀態(tài)調(diào)控。所設(shè)計的界面將中間水/自由水(IW/FW)比值提高至2.40,并將等效蒸發(fā)焓降低至約540 J/g,從而在1倍太陽光照下實現(xiàn)了7.25 kg·m?2·h?1的太陽能驅(qū)動蒸發(fā)速率和99.81%的光熱轉(zhuǎn)換效率。此外,該蒸發(fā)器在高鹽介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的抗鹽性、自清潔能力和長期穩(wěn)定性,室外淡水日產(chǎn)量達到11.48 kg/m2。這項工作表明,動態(tài)共價界面工程是將GLM集成到軟生物質(zhì)骨架中并同時調(diào)控界面水狀態(tài)的有效途徑。本文提出的策略為設(shè)計用于太陽能海水淡化及相關(guān)水處理應(yīng)用的耐用、高效、環(huán)境適應(yīng)性強的蒸發(fā)器提供了一個通用平臺。
Kong, L., Zhang, X., Jiang, P., Duan, L., Shen, J., Feng, X., & Wang, J. (2026). Sequential Dynamic Covalent Anchoring of Liquid Metal-Biomass Aerogels for Efficient Solar Desalination. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 14, 9857-9870.https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.6c01817
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資料整理:雷幸悅(陽光凈水)
編輯:環(huán)境與能源功能材料
雷幸悅(陽光凈水課題組)
【資料整理】雷幸悅:資源與環(huán)境碩士研究生。
陽光凈水課題組:主要研究方向為生物質(zhì)基環(huán)境功能材料、太陽能蒸發(fā)材料、磁性吸附材料、污染物吸附和環(huán)境催化反應(yīng)機理。課題組主頁:
https://www.x-mol.com/groups/zhuhuayue
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殼聚糖丨纖維素丨MOF材料丨石墨烯丨碳納米管丨MXenes丨硫化鉬丨催化材料丨蒸發(fā)材料丨吸附材料丨電極材料丨除磷材料丨產(chǎn)氫材料
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2025年9月,國際TOP期刊《International Journal of Biological Macromolecules》發(fā)表了陽光凈水課題組題為“Multifunctional and sustainable chitosan-based interfacial materials for effective water evaporation, desalination, and wastewater purification: A review”的綜述性論文。根據(jù)Web of Science檢索,這是國際上首篇全面論述多功能和可持續(xù)殼聚糖基界面蒸發(fā)材料在廢水處理和水凈化中應(yīng)用的綜述性論文。本文總結(jié)了殼聚糖基太陽能界面蒸發(fā)器(CS-SIE)四種類型(水凝膠、氣凝膠、海綿和膜)、五種改性材料和在水污染控制中應(yīng)用。最后,總結(jié)了CS-SIEs在際應(yīng)用中仍面臨挑戰(zhàn)。《International Journal of Biological Macromolecules》主要聚焦于天然大分子的化學改性及其在生物、環(huán)境、制藥、食品等領(lǐng)域的工業(yè)應(yīng)用,最新中科院分區(qū):8.50/二區(qū)TOP期刊。
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2024年06月08日,國際期刊《International Journal of Biological Macromolecules》發(fā)表了陽光凈水課題組題為“Sustainable chitosan-based materials as heterogeneous catalyst for application in wastewater treatment and water purification: An up-to-date review”綜述論文。根據(jù)Web of Science檢索,這是國際上首篇全面論述殼聚糖基異相催化劑在廢水處理和水凈化中應(yīng)用的綜述性論文。本綜述概述了金屬氧化物/殼聚糖基復合材料(MOs@CSbMs)、金屬硫化物/殼聚糖基復合材料(MSs@CSbMs)、鉍基半導體/殼聚糖基復合材料(BibSCs@CSbMs)、金屬有機框架/殼聚糖基復合材料(MOFs@CSbMs)和納米零價金屬/殼聚糖基復合材料(NZVMs@CSbMs)等5種Cat@CSbMs材料的制備策略及作為助催化劑、光催化劑、類芬頓試劑在處理各類廢水中的應(yīng)用進展。該綜述不僅加深了對環(huán)境功能材料與環(huán)境污染控制作用的理解,也為未來Cat@CSbM在污染物吸附和富集、光催化氧化降解污染物和還原金屬離子等相關(guān)領(lǐng)域的研究提供了參考和啟示。該論文自2024年6月發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用55次(Web of Science),國際引用占比73%,2025年5月起入選ESI高被引論文。
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2024年 12 月 24 日,國際期刊《 Separation and Purification Technology 》發(fā)表了 陽光凈水課題組 題為 “ Intriguing and boosting molybdenum sulfide (MoS2)-based materials for decontamination and purification of wastewater/seawater: An upgraded review” 綜述論文。本綜述全面總結(jié)了近6年(2018-)MoS2基材料(MoS2bMats)提高廢水處理和水凈化的有效改性策略,并重點闡述了MoS2bMats在環(huán)境污染物吸附、光催化降解和還原、Fenton高級氧化、PMS/PS活化氧化、廢水脫鹽(膜過濾和太陽能蒸發(fā)脫鹽)等方面的應(yīng)用。最后,討論并提出了 MoS 2 bMats 理論研究與應(yīng)用之間存在差距、工程挑戰(zhàn)、未來的研究方向和機遇。 該論文自 2024 年 12 月線上發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用31 次( Web of Science )。
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2025年 06 月 ,國際TOP期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》發(fā)表了陽光凈水課題組題為 “Sustainable chitosan-based adsorbents for phosphorus recovery and removal from wastewater: A review” 最新 綜述論文。本文全面綜述了用于廢水中磷回收和去除的殼聚糖基吸附材料(CSMats)的性質(zhì)、改性方法、影響因素。同時,總結(jié)了CSMats吸附去除水體磷的主要作用機理(氫鍵、靜電作用、路易斯酸堿相互作用、配體/離子交換和表面沉淀作用)。此外,還歸納了CSMats的再生方法、連續(xù)流處理和在實際廢水中應(yīng)用。 最后,討論了 CSMats除磷材料面臨的挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向。《 International Journal of Biological Macromolecules 》主要聚焦于天然大分子的化學改性及其在生物、環(huán)境、制藥、食品等領(lǐng)域的工業(yè)應(yīng)用,2025年6月最新影響因子/中科院分區(qū): 8. 50/ TOP 期刊。該論文自 2024 年1 月線上發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用16 次(Web of Science ),2026年1月入選ESI高被引論文。
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2024 年 1 月,國際期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》期刊發(fā)表了陽光凈水課題組題為 “A review on chitosan/metal oxide nanocomposites for applications in environmental remediation“ 的綜述性論文。更清潔、更安全的環(huán)境是未來最重要的要求之一。與傳統(tǒng)材料相比,殼聚糖具有豐富的生物相容性、生物降解性、成膜能力和親水性,是一種更環(huán)保的功能材料。由于殼聚糖分子鏈上豐富的 -NH2 和 -OH 基團可以有效地與各種金屬離子螯合,殼聚糖基材料作為金屬氧化物納米材料( TiO2 、 ZnO 、 SnO2 、 Fe3O4 等)的多功能支撐基質(zhì)具有巨大的潛力。近年來,許多殼聚糖 / 金屬氧化物納米材料( CS/MONM )作為吸附劑、光催化劑、非均相類芬頓試劑和傳感器,在環(huán)境修復和監(jiān)測中具有潛在和實際的應(yīng)用。本綜述全面分析和總結(jié)了CS/MONMs復合材料的最新進展,這將為CS/MONMs復合材料的制備和廢水處理應(yīng)用提供豐富而有意義的信息,并有助于研究人員更好地了解CS/MONMs復合材料在環(huán)境修復與監(jiān)測中的潛力。該論文自 2024 年 1 月線上發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用69 次( Web of Science ),國際引用占比65.0%。
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2024 年 2 月,國際期刊《 Separation and Purification Technology 》發(fā)表了陽光凈水課題組題為 “ A review on the progress of magnetic chitosan-based materials in water purification and solid-phase extraction of contaminants” 的綜述性論文。污染物檢測和水凈化對于實現(xiàn)環(huán)境保護和資源利用非常重要。構(gòu)建新型功能材料去除各種污染物也變得越來越重要和緊迫。本綜述總結(jié)了磁性殼聚糖(M-CSbMs)的3種可靠制備策略(原位策略、兩步策略和沉積后策略),并詳細介紹了M-CSbMs在有效吸附/光催化去除污染物(如重金屬離子、有機染料、抗生素和其他污染物)和磁性固相萃取超低濃度污染物等方面的研究進展。最后,提出了 M-CSbMs 目前面臨的挑戰(zhàn)和前景,以期促進其在水凈化和固相萃取污染物方面的實際應(yīng)用。該論文自 2024 年 2 月發(fā)表以來,現(xiàn)已被引用 51 次( Web of Science )。
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