SPT|一種用于太陽能驅動蒸發和光催化制氫的雙功能地聚合物光熱膜系統

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研究背景

由化石能源過度消耗與淡水資源短缺所驅動的“水-能源雙向制約”危機日益嚴峻。太陽能驅動界面蒸發（SDIE）作為一種低成本海水淡化技術備受關注，而光催化制氫則利用太陽能生產清潔氫能。然而，傳統光催化系統（如Pt/TiO?）僅能利用紫外光（占太陽光譜約5%），紅外及可見光區域能量被浪費。同時，現有光催化制氫多限于液-固體系，液態水轉化為氫氣所需吉布斯自由能高。如何構建一種能充分利用全光譜太陽能、同時實現高效蒸發與光催化產氫的雙功能系統，并突破液-固反應限制，是當前研究的挑戰。地質聚合物（Geopolymer）作為一種由工業廢渣制備的多孔材料，具有低成本、易成型、親水性和熱穩定性等優勢，但尚未被用于光催化制氫。基于此，本研究首次將地質聚合物復合材料應用于光熱-光催化耦合系統，設計了一種自漂浮的雙功能膜，旨在實現太陽能驅動下淡水與氫氣的協同生產。相關工作以“A dual-functional geopolymer photothermal membrane system for solar-driven evaporation and photocatalytic hydrogen production”為題發表于《Separation and Purification Technology》（JCR一區，IF=9）

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研究內容

本研究通過發泡法制備多孔地質聚合物基底（GM），在其表面負載不同量的羧基化多壁碳納米管（C-MWCNTs）構建光熱層（GMC），并通過光沉積法合成Pt/TiO?光催化劑（PC），進一步采用刷涂法將PC負載于GMC表面，構筑了自漂浮的GMC/PC雙功能系統。通過優化C-MWCNTs負載量（12.50 mg）和PC負載量（4.14 mg/cm2），系統實現了對太陽光譜（200-2600 nm）高達96.84%的吸收率，光熱蒸發速率達1.65 kg·m?2·h?1（效率96.65%）。利用光熱層產生的水蒸氣，上層Pt/TiO?在紫外光激發下將氣態水直接分解為氫氣，產氫速率達14.49 mmol·m?2·h?1，是純Pt/TiO?的約7倍。結合DFT計算揭示，氣-固相水蒸氣分解的吉布斯自由能顯著低于液-固相，且光熱升溫進一步降低反應能壘。系統在真實海水中仍保持10.73 mmol·m?2·h?1的產氫速率，并實現Na?、Mg2?等離子的高效去除（>99.8%），產水符合WHO飲用水標準。經6次循環后，產氫性能穩定，展示了良好的可重復使用性。

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研究數據

圖1：GMC/PC系統的制備流程示意圖（包括GM發泡、C-MWCNTs涂覆、Pt/TiO?光沉積及組裝）。

圖2：GM、GMC及PC的SEM、TEM、XRD、UV-Vis-NIR吸收光譜等表征結果。

圖3：XPS、Raman、FTIR等表面化學及結構表征。

圖4：光熱蒸發性能對比（不同樣品的質量損失曲線、表面溫度、吸收率、接觸角、C-MWCNTs負載量優化）。

圖5：不同光強、不同水質下GMC/PC的蒸發性能及離子去除效果。

圖6：光熱-光催化耦合產純水與氫氣的機理示意圖

圖7：產氫性能對比（PC vs. GM/PC vs. GMC/PC）、不同PC負載量、DFT計算吉布斯自由能、不同水源產氫率、循環穩定性測試。

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研究結論

本研究成功開發了一種基于地質聚合物光熱膜的雙功能系統（GMC/PC），用于太陽能驅動下同步產淡水與制氫。通過發泡法制備多孔地質聚合物基底，結合碳納米管涂層構建高效光熱層，并通過光沉積將Pt/TiO?光催化劑負載于表面。其中，化學浸漬碳納米管制備的GMC表現最優異，光熱轉換效率達96.65%，為光催化層提供了充足的水蒸氣。該氣-固相反應系統較傳統液-固相具有更低的吉布斯自由能，結合光熱升溫，使產氫速率達到14.49 mmol·m?2·h?1。在真實海水中，系統仍保持10.73 mmol·m?2·h?1的產氫率和>99.8%的離子去除率，產水符合飲用水標準。經6次循環后，產氫性能穩定，表現出良好的可重復使用性。該工作首次將地質聚合物應用于光催化制氫體系，證明了其作為低成本、易規模化制備的光熱基底材料在太陽能水-氫聯產領域的巨大潛力，為實現淡水和氫能的協同高效生產提供了新路徑，也為未來開發基于固廢資源的光熱-光催化耦合材料指明了優化方向。

10.1016/j.seppur.2025.135860

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