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第一作者:黃新絨(成都理工大學)
通訊作者:李小可(成都理工大學)、王紅兵(成都理工大學)
通訊單位:成都理工大學材料與化學化工學院
DOI:10.1016/j.desal.2026.120357
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成果簡介
近日,成都理工大學李小可、王紅兵課題組在《Desalination》(IF= 9.8) 發表了題為“Breaking the Sabatier limit: Electrostatic-primed ion sieves-hydrogel for simultaneous solar desalination and ultrafast lithium extraction”的研究論文。
針對太陽能提鋰中高離子選擇性與緩慢解吸動力學間的固有權衡及高鹽度下鹽結晶嚴重的雙重挑戰,研究團隊受電荷相互作用與薩巴蒂爾原則的啟發,提出了一種結合靜電預處理與光熱觸發的協同調控策略。該工作制備了具有分級相互連接多孔網絡的復合水凝膠蒸發器(HCP),其核心創新在于利用特定吸電子聚合物與無機離子篩構建的密集異質界面,實現了對界面電荷重新分布與內部水分子結構的主動調控。這種精準的界面設計成功弱化了Li-O鍵并富集了活性中間態水,將鋰結合能調控至薩巴蒂爾理想值-2.3eV。得益于這一高效的協同路徑,該復合蒸發器標準太陽光下同步水蒸發速率達 2.34 kg·m-2·h-1,鋰吸附容量達 62.5 mg·g-1。此外,結合密度泛函理論(DFT)計算與戶外測試,研究結果揭示了該結構不僅避免了傳統材料的固有熱力學陷阱并消除了鎂離子競爭,還驅動了由濃度梯度和毛細管力介導的鹽自清潔高效輸運,從而在連續 15 天的極限運行中實現了極佳的結構完整性與抗鹽性能。該工作不僅證明了界面電子狀態與局部熱場協同調控在克服固相離子擴散限制方面的巨大潛力,也為復雜鹽湖提鋰及可持續淡水資源協同供應提供了高效的低碳綠色采礦解決方案。
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研究背景
為突破傳統太陽能提鋰脫鹽技術受制于薩巴蒂爾強結合限制(導致解吸動力學遲滯)及鹽結晶被動防御的瓶頸,本研究提出了一種靜電預處理與光熱觸發協同的主動調控策略。通過在丙烯酰胺和羧甲基纖維素構筑的雙網絡結構中原位嵌入中國墨汁與鈦酸離子篩(HTO),成功制備出具有三維多孔網絡的復合水凝膠蒸發器(HCP)。該結構利用聚合物中特異性錨定的酰胺基和羰基等吸電子基團誘導界面電荷重新分布,在限域調控水分子結構、富集高活性中間態水的同時弱化了 Li-O 鍵合。這種精準的界面電子設計將鋰離子結合能優化至薩巴蒂爾理想值 -2.3 eV,使固有活化能壘由深勢阱顯著降至 52.24 kJ·mol?1。得益于此,HCP在標準太陽光下實現了 2.5 倍的超快吸附動力學、62.5 mg·g?1 的高鋰吸附容量以及 2.34 kg·m?2·h?1 的同步蒸發速率;同時在 15 wt% 高鹽鹵水中展現出強勁的抗鹽彈性與 4 小時內鹽層完全溶解的自清潔能力,并在連續 15 天的極限循環運行中保持了優秀的結構完整性與長期穩定性。該研究為復雜鹽湖低碳提鋰及可持續淡水資源協同供應提供了高效的電子-熱力學雙重調控聯合解決方案。
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研究內容
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圖 1(a) 用于制備 HCP 復合材料的自由基聚合法示意圖。 (b) HCP 在太陽光下的工作機制。 (c) 經酸處理的 HTO 離子篩的 SEM(掃描電鏡)形貌。 (d) HCP 水凝膠的橫截面 SEM 圖像。 (e) EDX(能量色散X射線光譜)元素映射圖。 (f) XRD(X射線衍射)圖譜。 (g) HCP 復合材料表面的全譜 XPS(X射線光電子能譜)測量圖譜。 (h) 高分辨率Ti 2p 圖譜。
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圖 2(a) HCP 的靜態水接觸角圖。 (b) O-H 拉伸振動區域的拉曼光譜。 (c) 差示掃描量熱法(DSC)曲線。 (d) 水凝膠網絡中水分子狀態的示意圖 。 (e) 紫外至近紅外范圍內的太陽光吸收光譜。 (f) 在一個標準太陽光照下表面的時間-溫度演變。 (g) 紅外熱成像,使光熱加熱過程可視化。
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圖 3(a) 在一個標準太陽光照下,質量損失隨鹽度梯度(3.5 wt% 至 15 wt%)變化的曲線。 (b) 對應的蒸發速率。 (c) 蒸發速率與能量轉換效率的能量分析。 (d) 在 15 天連續運行期間的長期耐久性評估。 (e) 冷凝水中的 TDS(總溶解固體)分析。 (f) 冷凝水中各種陽離子的濃度。 (g) 光照下 HCP 表面鹽自清潔的圖像。
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圖 4(a) 純HTO粉末、HCP(暗處)和HCP(一個標準太陽光照下)的Li+吸附容量隨時間變化的對比。(b) 不同太陽光強下 Li+提取過程中的同步水蒸發速率。(c) 使用偽一級和偽二級模型擬合HCP在不同光通量密度下的吸附動力學數據。(d) 使用Langmuir 和 Freundlich模型擬合 HCP 的平衡吸附等溫線。 (e) 吸附增強因子(EF)隨光通量和時間變化的紅外熱圖。(f) ln k 與 1/T 的 Arrhenius 圖(活化能Ea是通過lnk對 1000/T的Arrhenius圖計算得出的,其中速率常數 k 的單位為g mg-1min-1)。
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圖 5(a) 靜電預富集機制的示意圖。 (b) HCP 的靜電勢(ESP)圖。 (c) Li+交換反應的能量圖。 (d) 電荷密度差(CDD)分析。 (e) 電子局域函數(ELF)圖。 (f) 競爭性 Mg2+ 競爭的計算勢能曲線及離子交換反應。 (g) 基于薩巴蒂爾(Sabatier)原則的鋰結合能調控策略示意圖。
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圖 6(a) 戶外太陽能蒸發提取原型裝置的示意圖。 (b) HCP 的循環穩定性測試圖表。 (c) HCP 在模擬溶液、真實鹽湖鹵水和油田鹵水中的綜合性能雷達圖對比。 (d) 性能對比圖。 (e) 全球主要鋰鹽湖分布與長期平均全球水平輻照度(GHI)的疊加圖。
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作者簡介
第一作者:
黃新絨,成都理工大學材料與化學化工學院2024級碩士研究生。
通訊作者:
李小可,成都理工大學副教授,碩士生導師,西安交通大學博士后,主要從事太陽能光熱轉換與太陽能熱利用技術相關領域的研究,截止目前共發表SCI論文及中文核心期刊論文70余篇,總他引次數超過2000次,H指數為15,并有多篇論文入選ESI熱點論文和高被引論文,連續四年入選全球前2%頂尖科學家(2022,2023,2024,2025)。
郵箱:xiaokeli319@126.com
王紅兵,成都理工大學研究員,碩士生導師。2024年于中國工程物理研究院材料研究所獲工學博士學位,同年入選成都理工大學“珠峰引才計劃”C1類學科專業后備人才。主要從事能源小分子催化轉化、表界面化學及多相催化領域的研究工作,聚焦于能源小分子的高效催化轉化機制及表界面動態過程。現主持國家自然科學基金青年項目、成都理工大學“珠峰引才計劃”科研啟動基金等項目。擔任Rare metals、Scientific Report等期刊青年編委,Chemical Engineering Journal等期刊審稿人。在Journal of Catalysis,Water Research,Applied Surface Science,ACS Applied Materials & Interfaces,Energy & Fuels,Chemical Engineering Journal,Journal of Materiomics,Chem Comm等期刊發表SCI論文20余篇,授權國家發明專利2項。
郵箱:wanghongbing24@cdut.edu.cn
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https://doi.org/10.1016/j.desal.2026.120357
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